氫能作為清潔的新型能源,其制備、儲(chǔ)運(yùn)和應(yīng)用各環(huán)節(jié)都是科學(xué)界和工業(yè)界的研究熱點(diǎn)。有機(jī)液體儲(chǔ)氫材料因?yàn)槠渫怀龅男阅芴攸c(diǎn)在集中式和分布式氫能應(yīng)用的儲(chǔ)氫環(huán)節(jié)中都表現(xiàn)出了優(yōu)良的適用性。特別是十二氫-N-乙基咔唑和N-乙基咔唑組成的可逆儲(chǔ)放氫系統(tǒng),是目前較為理想的有機(jī)液體儲(chǔ)氫材料。而該儲(chǔ)氫系統(tǒng)的催化脫氫過(guò)程存在著脫氫效率低、催化劑貴金屬用量高等問(wèn)題,制約著其實(shí)際應(yīng)用。
針對(duì)上述問(wèn)題,西安交通大學(xué)化工學(xué)院綠色過(guò)程技術(shù)研究室(負(fù)責(zé)人:方濤教授)在前序研究的基礎(chǔ)上,設(shè)計(jì)了一種簡(jiǎn)便溫和的一鍋法共還原制備得到了一系列不同配比的還原氧化石墨烯負(fù)載的雙金屬PdCu/rGO合金催化劑,其中Pd1.2Cu/rGO催化劑首次在453K下達(dá)到了脫氫終產(chǎn)物N-乙基咔唑100%的選擇性,同時(shí)貴金屬Pd的用量相對(duì)于該反應(yīng)中常用的商業(yè)催化劑和其他課題組已報(bào)道的催化劑降低了60%以上。同時(shí),本研究系統(tǒng)分析了共還原溫度和金屬負(fù)載量的變化對(duì)脫氫反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的影響,結(jié)合一系列催化劑的表征,解釋了雙金屬PdCu結(jié)構(gòu)與性能間的構(gòu)效關(guān)系。通過(guò)關(guān)聯(lián)雙金屬PdCu納米粒子的配比和電子結(jié)構(gòu),驗(yàn)證了不同配比催化劑的活性規(guī)律。這一工作首次建立了十二氫-N-乙基咔唑的宏觀脫氫性能與活性組分微觀電子結(jié)構(gòu)間的關(guān)聯(lián),為相關(guān)有機(jī)液體儲(chǔ)氫材料脫氫催化劑的設(shè)計(jì)提供了重要的指導(dǎo)和研究思路。
近日,該研究成果以《還原氧化石墨烯負(fù)載的雙金屬PdCu納米粒子的組分控制合成用于十二氫-N-乙基咔唑的脫氫》(Component controlled synthesis of bimetallic PdCu nanoparticles supported on reduced graphene oxide for dehydrogenation of dodecahydro-N-ethylcarbazole)為題在國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊《應(yīng)用催化B環(huán)境》(Applied Catalysis B-Environmental, IF=11.698)上發(fā)表。該論文第一作者為化工學(xué)院博士生王斌,通訊作者為方濤教授和姜召副教授,西安交通大學(xué)化工學(xué)院為唯一通訊單位。
該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)博士后特別資助與面上基金、陜西省自然科學(xué)基礎(chǔ)研究計(jì)劃、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)等項(xiàng)目的資助,以及西安交通大學(xué)分析測(cè)試共享中心和化工學(xué)院分析測(cè)試中心的儀器支持。
論文鏈接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337319302930
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