隨著世界人口的增加和工業(yè)化進程的加快，石油、煤炭等化石燃料的消耗量顯著增加，導(dǎo)致大氣中的二氧化碳含量驟增，引發(fā)了溫室效應(yīng)、海平面上升等一系列氣候問題。因此，研究人員分別從熱催化、生物化學、光催化、電催化等方面出發(fā)，發(fā)展高效的二氧化碳轉(zhuǎn)化技術(shù)。其中，熱催化二氧化碳加氫反應(yīng)需要高溫、高壓的反應(yīng)條件，生物化學的酶催化方法成本高、轉(zhuǎn)化率低、反應(yīng)時間過長，均制約了其發(fā)展。而光催化能夠利用清潔無污染的可再生能源太陽能，促進催化劑光生電子與空穴的分離，可有效地驅(qū)動二氧化碳還原為碳氫燃料；在常溫常壓下，電催化通過調(diào)整電解質(zhì)、溫度、氧化電位和pH等條件，實現(xiàn)了將二氧化碳持續(xù)轉(zhuǎn)化為低碳能源的可能，但該反應(yīng)仍舊存在穩(wěn)定性差、單一產(chǎn)物法拉第效率低等弊端。因此，研究人員嘗試將光催化和電催化二氧化碳還原的優(yōu)勢耦合在一起，一方面利用光照激發(fā)產(chǎn)生光生電子，另一方面利用外加電場，實現(xiàn)在較低電位下，實現(xiàn)多電子、質(zhì)子的傳導(dǎo)，提高載流子的分離效率，從而進一步提高二氧化碳轉(zhuǎn)化效率。

在各種半導(dǎo)體光材料中，氮化碳系列的催化劑是一類無毒、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、且表現(xiàn)優(yōu)異的二氧化碳還原性能的無機非金屬材料。而在各種氮化碳材料中，C₃N₄由于光生電荷載流子的重合率最低，而表現(xiàn)出最佳的光催化效率。但純C₃N₄的導(dǎo)電性較差，在電催化性能中，析氫也比較嚴重?？紤]到這一點，需要添加一種輔助催化劑以促進電荷轉(zhuǎn)移，提高對二氧化碳的吸附轉(zhuǎn)化能力。銅是唯一一種能將二氧化碳轉(zhuǎn)化為C₁、C₂產(chǎn)物的金屬催化劑，尤其是銅單原子催化劑能夠提供更多的活性位點，進一步激發(fā)還原二氧化碳的內(nèi)在活性。基于此，本文總結(jié)了近五年來氮化碳錨定銅單原子催化劑在光催化、電催化以及光電催化二氧化碳還原反應(yīng)中的重要進展，并著重介紹了氮化碳錨定銅單原子催化劑的結(jié)構(gòu)特點及相關(guān)表征方法；并系統(tǒng)性闡述了光、電、光電催化二氧化碳還原機理及反應(yīng)途徑。最后總結(jié)了現(xiàn)階段氮化碳錨定銅單原子催化劑在光、電、光電還原二氧化碳反應(yīng)中的存在的挑戰(zhàn)及展望，討論了未來實現(xiàn)工業(yè)化生產(chǎn)的可能性。該綜述為光、電及光電二氧化碳還原領(lǐng)域的科學研究提供了借鑒。

相關(guān)論文信息：

Lulu Li, Israr Masood ul Hasan, Farwa, Ruinan He, Luwei Peng, Nengneng Xu, Nabeel Khan Niazi, Jia-Nan Zhang, and Jinli Qiao. Copper as a single metal atom based photo-, electro- and photoelectrochemical catalyst decorated on carbon nitride surface for efficient CO₂ reduction: A review. Nano Res. Energy 2022, DOI: 10.26599/NRE.2022.9120015.

https://doi.org/10.26599/NRE.2022.9120015