人們在調(diào)節(jié)金屬-基底相互作用方式,從而對催化劑界面的電子結(jié)構(gòu)、立體結(jié)構(gòu)進行調(diào)控進行廣泛的研究。
有鑒于此,上海交通大學(xué)劉晰、北京大學(xué)馬丁、王蒙、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)劉進勛等報道通過調(diào)節(jié)金屬-基底相互作用,構(gòu)建了一系列TiO2-x/Ni催化劑,通過SMSI作用在Ni納米粒子表面修飾畸變TiO2-x層。
本文要點
要點1. 得到的TiO2-x/Ni催化劑在220 ℃環(huán)境壓力進行FT合成,CO轉(zhuǎn)化率達到~19.8 %。而且~64.6 %的產(chǎn)物是C2+烴類,比Ni基催化劑在相同催化反應(yīng)中生成甲烷主要產(chǎn)物的現(xiàn)象不同。
要點2. 通過對超薄NiTi-LDH材料進行還原氣氛煅燒處理,生成Ni表面覆蓋TiO2-x的催化劑,通過原位XPS、原位EXAFS、原位DRIFTS驗證催化劑具有豐富的Niδ-/TiO2-x界面。這種催化位點與碳原子之間的結(jié)合力非常強,并且抑制生成甲烷,促進C-C增長,因此在FT合成過程中在Ni表面生成C2+。
作者發(fā)現(xiàn)LDH轉(zhuǎn)化方法是構(gòu)建SMSI催化劑的一種非常好的方法,能夠可控的形成大量界面催化活性位點,這種方法為設(shè)計高活性異相催化劑提供幫助。
Xu, M., Qin, X., Xu, Y.et al. Boosting CO hydrogenation towards C2+ hydrocarbons over interfacial TiO2?x/Ni catalysts. Nat Commun 13, 6720 (2022) DOI: 10.1038/s41467-022-34463-7 https://www.nature.com/articles/s41467-022-34463-7