北京時間2023年4月19日，美國馬里蘭大學(xué)胡良兵教授研究團隊和普林斯頓大學(xué)琚詒光教授研究團隊在Nature期刊上發(fā)表題為“Depolymerization of plastics by means of electrified spatiotemporal heating”的新研究。

該研究報道了一種基于電致焦耳加熱的反應(yīng)策略，此策略可以將多類塑料材料進行選擇性熱解從而獲得高附加值的單體原料，為廢舊塑料的化學(xué)回收提供了新思路。該研究針對采用傳統(tǒng)反應(yīng)模式時塑料熱解反應(yīng)選擇性差且高附加值產(chǎn)物產(chǎn)率低等問題，通過結(jié)合可編譯電致焦耳脈沖加熱技術(shù)以及多層、多孔反應(yīng)器設(shè)計，得以對反應(yīng)溫度進行精確地時空調(diào)控，進而有效控制反應(yīng)路徑和產(chǎn)物選擇性，高效且連續(xù)的實現(xiàn)塑料到單體的轉(zhuǎn)化。

論文通訊作者是胡良兵、琚詒光教授，第一作者是董麒、Aditya Dilip Lele、趙新朋。

合成高分子材料（例如塑料、橡膠、織物等）在不斷造福人類的同時，其大量生產(chǎn)帶來的環(huán)境和生態(tài)問題也在威脅著人類的未來。對于廢棄高分子材料特別是廢舊塑料而言，現(xiàn)有的回收手段并不能對其進行高效處理和再利用。傳統(tǒng)方法諸如焚燒、填埋、二次熱加工等方式不僅不能帶來高附加值產(chǎn)品，同時會造成環(huán)境和生態(tài)的二次破壞。近年來，熱化學(xué)回收逐漸成為了行業(yè)關(guān)注的熱點，諸多傳統(tǒng)熱化學(xué)反應(yīng)路徑如高溫裂解、催化分解、催化氧化等已被證明可以用于制備高附加值產(chǎn)物如單體、燃料、潤滑劑等。然而，傳統(tǒng)熱化學(xué)處理方法仍受制于高附加值產(chǎn)物選擇性差且產(chǎn)率低等問題。此外，傳統(tǒng)熱化學(xué)手段多基于燃燒加熱的方法，這一過程能量消耗大、效率低且伴隨大量的二氧化碳排放，不能滿足可持續(xù)和綠色生產(chǎn)的需求。相比之下，采用清潔能源特別是可再生電能來對廢舊塑料進行回收和再利用，不僅可以緩解環(huán)境壓力，同時可以變廢為寶，為化工生產(chǎn)提供重要的化學(xué)品原料，實現(xiàn)綠色化工和循環(huán)經(jīng)濟的目標。相比傳統(tǒng)的熱催化而言，電致化學(xué)轉(zhuǎn)化具有能量效率高、碳排放低、反應(yīng)條件可控可調(diào)、產(chǎn)物選擇性好等優(yōu)點。

有鑒于此，美國馬里蘭大學(xué)胡良兵教授研究團隊和普林斯頓大學(xué)琚詒光教授研究團隊聯(lián)合提出了一種基于電致焦耳加熱的時空溫度控制（STH）手段，可用于連續(xù)、高選擇性、高效率塑料熱解反應(yīng)，用于制備高附加值產(chǎn)物如單體、燃料等。此項研究基于該團隊于2022年提出的可編譯電致焦耳脈沖加熱應(yīng)用于氣相反應(yīng)物熱化學(xué)轉(zhuǎn)化的技術(shù)（Qi Dong et al., Programmable heating and quenching for efficient thermochemical synthesis, Nature 2022, 605, 470-476），通過對多孔碳材料即焦熱加熱源進行簡單的多層設(shè)計，構(gòu)建了一種可同時控制溫度梯度和脈沖加熱次序的反應(yīng)器結(jié)構(gòu)。當(dāng)從固態(tài)塑料反應(yīng)物出發(fā)時，該設(shè)計通過電致加熱可以在層狀多孔反應(yīng)器中產(chǎn)生連續(xù)熔化、虹吸、氣化和分解的過程，將塑料高分子熱解為小分子。研究人員采用聚丙烯和聚對苯二甲酸乙二酯為例，在無需添加任何催化劑的條件下，通過該設(shè)計可以降低高不飽和度產(chǎn)物的形成并取得40%左右的單體產(chǎn)率，遠高于多數(shù)同類反應(yīng)中含催化劑的體系（多低于25%）。值得一提的是，該方法采用電能對體系進行脈沖加熱，不僅降低碳排放，同時通過在毫秒時間尺度中高低溫切換的方式獲得較高的能量效率?；谶@項工作，胡良兵教授、琚詒光教授和董麒博士共同創(chuàng)辦了初創(chuàng)公司Polymer-X Inc.。公司致力于對該技術(shù)進行產(chǎn)業(yè)化，將其應(yīng)用于綠色化學(xué)品制備和材料回收。

相關(guān)論文信息：

https://doi.org/10.1038/s41586-023-05845-8

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